W 1963 roku poznała młodego marynarza, George’a MacRae, którego poślubiła, po zaledwie tygodniu znajomości. Od tego czasu nagrywali wspólnie, jako duet. Odkryci cztery lata później przez Betty Wright, dzięki jej pomocy, podpisali kontrakt płytowy.
Ich debiutancki singiel „Three Hearts in a Tangle” nagrali w 1969 roku. Kolejny, zatytułowany „Like Yesterday Our Love Is Gone” powstał przy współpracy z Clarencem Reid. Oba stały się regionalnymi przebojami, podobnie jak i następny – „No One Left to Come Home”. Jednak żadnej z tych piosenek nie udało się odnieść sukcesu na rynku międzynarodowym. W tymże czasie McCrae’owie i Wright byli także cenionymi muzykami sesyjnymi.
Pierwszy sukces na listach przebojów R&B w USA artystka osiągnęła w 1970 roku za sprawą coveru piosenki Bobby’ego Blanda „Lead Me On”. Na fali powodzenia utworu wydała następny singiel zatytułowany „For Your Love”.
W 1975 roku wzięła przykład z męża, który wylansował właśnie wielki przebój „Rock You Baby” i nagrała swój największy przebój „Rockin' Chair”. Dotarł on do pierwszego miejsca listy R&B oraz do pierwszej dziesiątki listy Billboardu. Jej kolejne nagranie pod tytułem „Love Insurance” również odniosło spory sukces na liście R&B, jednak nie powtórzyło osiągnięcia poprzedniej piosenki.
Niestety sukcesy artystyczne nie szły w parze z życiem prywatnym. Rok później małżeństwo McCrae’ów rozpadło się. Podczas sprawy rozwodowej wokalistka zeznała, że mąż ją bił. Mimo tego w 1976 roku ich wspólne nagranie „Winners Together, Losers Apart”, dotarło do pierwszej czterdziestki notowania R&B. Po rozwodzie artystka nagrała swój ostatni wielki przebój „Damn Right It’s Good”.
McCrae przeniosła się do New Jersey i podpisała kontrakt z wytwórnią Atlantic Records. W 1981 roku wydała kolejny singiel zatytułowany „Funky Sensation”. Nie przestała nagrywać i dzięki sukcesom odniesionym za sprawą wcześniejszych nagrań udało jej się zdobyć popularność jako koncertowej artystki w Europie. Wkrótce jednak znów powróciła na Florydę, gdzie w 1984 roku nagrała jeden singiel dla małej wytwórni Black Jack, zatytułowany „Do You Know What I Mean”. Później postanowiła odejść na muzyczną emeryturę.
Jednak nie wytrwała długo bez muzyki. W 1987 roku wyjechała do Wielkiej Brytanii, gdzie nagrała kilka utworów dla wytwórni Rythm King. Dzięki popularności jaką udało jej się zdobyć na wyspach dziewięć lat później wydała tam cały album w wytwórni British Homegrown Records. Nosił on tytuł „Girlfrend’s Boyfriend”. Po powrocie do USA podpisała kontrakt z wytwórnią Goldwax i jeszcze w tym samym roku nagrała kolejną płytę – „Psychic Hot Line”. W 1998 roku Ichiban Records, będący dystrybutorem firmy Goldwax, wydał reedycję albumu „Girlfiend’s Boyfriend”. Rok później McCrae powróciła z kolejnym wydawnictwem, zatytułowanym „Still Rockin’”.
W 1999 roku francuski duet Cassius wykorzystał sample z utworu „All His Love That I’m Giving” w swoim utworze „Feeling For You”, z którym dotarł do pierwszej dwudziestki brytyjskich notowań.
W 2004 roku McCrae wydała swój pierwszy w historii album z muzyką gospel. Cztery lata później Young Ralph wykorzystał sample z utworu „Rockin’ Chair” w utworze „I Work Hard” natomiast DJ Madlib oparł swój przebój „Gamble On Ya Boy” na motywach piosenki „I Fund Love”.