Jednak kiedy po trzech latach nauki miała rozpocząć profesjonalną karierę jako tancerka, poczuła zmęczenie baletem i powróciła do pisania własnych piosenek, tym razem zarówno muzyki, jak i tekstów. Po ukończeniu szkoły baletowej Vanessa zaczęła pracować jako kelnerka i śpiewać w klubach w śródmieściu.
Rok później została zauważona i podpisała kontrakt z wytwórnią A&M Records. Jej debiutancki album "Be Not Nobody" ukazał się w marcu 2002 roku. Producentem płyty został szef A&M Records - Ron Fair. Krążek promuje singiel "A Thousand Miles".
W muzyce Vanessy Carlton słychać zarówno inspiracje twórczością kompozytorów klasycznych jak i rockowe brzmienia grupy Pink Floyd, której zagorzałym fanem był jej ojciec. Artystka często porównywana jest do Fiony Apple i Tori Amos. Jednak jak sama mówi wyrastała w dziwacznej mieszance brzmień, łączących wszystko od Mozarta, Pink Floyd i Fleetwood Mac po PJ Harvey, Neila Younga i Chopina. Lubi muzykę, która pozwala odkrywać jej zawsze coś nowego.
"Harmonium" - drugi album wokalistki - ukazał się w listopadzie 2004 roku. Płyta powstała przy pomocy producenta Stephana Jenkinsa oraz z gościnnym udziałem między innymi Lindseya Buckinghama i Pharrella Williamsa.
Pink Floyd • Fiona Apple • Tori Amos • Fleetwood Mac • PJ Harvey • Neil Young • Pharrell Williams