Po powrocie do Stanów Zjednoczonych (w 2000 roku), podczas jednego z występów poznał Michaela Girę, właściciela Young God Records, którego żona kupiła pierwszą demówkę Devendry – „The Charles C. Leary”, a potem dała ją w prezencie mężowi. Zaciekawiony młodym artystą producent postanowił wydać płytę, tym razem długogrającą, z nagraniami Banharta.
W ten sposób, w 2002 roku ukazał się album artysty – „Oh Me Oh My”. Złożyły się na niego zarejestrowane domową metodą różne kompozycje muzyka. Wydawnictwo zebrało całkiem pozytywne recenzje.
Rok później do sklepów trafiła EP-ka „The Black Babies”, w 2004 roku – kolejna – „Little Yellow Spider” oraz dwie płyty studyjne – „Rejoicing in the Hands” i „Niño Rojo”. Wszystkie oparte były na prostym akustycznym brzmieniu.
W 2005 roku Banhart zmienił wytwórnię, podpisując kontrakt z XL Recordings i wydając niedługo potem longplay „Cripple Crow”. Dwa lata później swoją premierę miał kolejny krążek studyjny artysty – „Smokey Rolls Down Thunder Canyon”. Był to też czas, gdy jego nowym managerem został Elliot Roberts, mający na swoim koncie współpracę z Neilem Youngiem.
W 2008 roku do sklepów trafiła płyta „Surfing”, nagrana przez Devendrę i multiinstrumentalistę Megapussa (właściwie Grega Rogove’a). W następnym roku postanowił przenieść się do Warner / Reprise i rozpocząć pracę nad nowym materiałem, który trafił potem na album „What Will We Be” (2009).
Na swoim koncie ma występ w prestiżowej Carnegie Hall, a także udział w festiwalach – Bonnaroo i Coachella. Pojawił się ponadto na składance „Songs of Leonard Cohen”, zawierającej nowe wersje utworów z repertuaru tego kanadyjskiego barda. Od 2005 roku jest współwłaścicielem wytwórni Gnomonsong.