Następnym wydawnictwem zespołu była kolejna EPka zatytułowana „El Pie Island”, a wkrótce po niej ukazał się pierwszy singiel grupy „Zoo Time”, wydany przez Transgressive Records. Zespół wkrótce podpisał kontrakt z wytwórnią 679 Recordings. W 2005 roku grupa wydała jeszcze kilka singli oraz zaliczyła swój debiut telewizyjny w MTV TWO w programie Sparking New Music Week. Następny rok przyniósł grupie największy sukces singlem „The Boy Who Ran Away” – zapewniając im występ w kultowym programie Top of the Pops. Wkrótce pojawił się też debiutancki album grupy. Płyta „Making Dens” miała swoją premierę 6 marca 2006 roku.
18 września 2006 roku zespół wystąpił na koncercie poświęconym pamięci Syda Barretta (współzałożyciela Pink Floyd) – jednego z muzyków, którzy mieli największy wpływ na twórczość Mystery Jets. Koncert odbył się w Union Chapel w Islington w Londynie. Wśród występujących gwiazd znaleźli się Kid Harpoon, Lupen Cook, Kate Nash, Dan Treacy and The Television Personalities, Drew z Babyshambles, Ben z SixToes, Lucas z Cazals i Mystery Jets. Wykonawcy stworzyli specjalny fanzine z tej okazji.
W grudniu 2006 roku na portalu Myspace miała miejsce premiera kolejnych dwóch dokonań grupy „Umbrellahead” i „Half In Love With Elizabeth”. Podczas trasy koncertowej po Japonii w 2007 roku Rees związał się z modelką Waką Inoue. Zespół nie zaprzestał pisania nowych utworów i już wkrótce powstały kolejne nagrania „Hand Me Down”, „Pink Elephant” i Undercover Lover”. Te dwa ostatnie wkrótce dostały nowe tytuły „Veiled In Grey” i „Hideaway” i wraz z trzecim nagraniem znalazły się później na płycie „Twenty One”. Grupa ruszyła także w trasę po USA.
Debiutem płytowym za oceanem był album „Zootime”, na którym znalazły się utwory z płyty „Making Dens” oraz nagrania z EP-ek i singli. Wydawnictwo miało premierę 8 maja 2008 roku.
Wkrótce Henry Harrison postanowił przestać wspierać zespół na koncertach. Grupa ruszyła w małą trasę po Wielkiej Brytanii oraz wypuściła darmowy singiel świąteczny zatytułowany „Flakes”.
Kolejny album grupy miał premierę 24 marca 2008 roku i nosił tytuł „Twenty One”. Promował go singiel „Young Love”, w którym gościnnie wystąpiła Laura Marling. Kolejną piosenką promującą wydawnictwo była „Two Doors Down”, która to dotarła do 24 miejsca na brytyjskiej liście przebojów.
8 czerwca 2008 roku zespół wystąpił na festiwalu RockNess przed 35 000 publicznością. Występ był transmitowany przez radio Hitz.
W 2008 roku zespół wspólnie z Jeremym Warmsleyem i Adem nagrali utwór „Grains of Sand” na charytatywną płytę „Songs for Survival”.
W styczniu 2009 roku grupa podpisała nowy kontrakt płytowy – tym razem z wytwórnią Rough Trade Records.
Pink Floyd • Kate Nash • Babyshambles • Erol Alkan • Noisettes