Swój pierwszy album „Sweet Heart Fever” wydała w 2001 roku. Drugi „I Am” dwa lata później. Na drugiej oraz trzeciej płycie - „Kidnapped by Neptune” (2005), towarzyszył jej amerykański muzyk i inżynier dźwięku - Steve Albini, znany ze współpracy z takimi wykonawcami jak: Manic Street Preachers, Nirvana , Pixies czy PJ Harvey.
Na początku kariery ekscentryczną wokalistkę zaczęto uważać za angielską odpowiedź na „nawiedzone” songwriterki zza Oceanu. Nie przewidziano jednak, że sama czmychnie do Ameryki, gdzie do dziś mieszka i nagrywa.
Muzyka Scout również uciekła przed zaszufladkowaniem. Piosenkarka szybko odeszła od shoegazowych melodii, znanych z pierwszych albumów, w stronę eksperymentów i hałasu, bardziej charakterystycznych dla „brudnego” stylu grunge - który uwielbia, niż folku, od którego zaczynała.
Dowodem potwierdzającym ewolucję artystki jest album "The Calcination of Scout Niblett". Wydana w 2010 roku nakładem Drag City płyta pełena jest mrocznych i mocno dołujących kompozycji.